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Corneille gehörte zu den Vorreitern der freien Malerei in Europa. 1948 lernte er auch Constant kennen und gründete gemeinsam mit anderen die Niederländische Experimentalgruppe und später Cobra. Gegründet wurde Cobra von den Belgiern Christian Dotremont und Joseph Noiret, dem Dänen Asger Jorn sowie den Niederländern Karel Appel, Constant und Corneille. Der Name Cobra verweist auf die Internationalität dieser Kunstrichtung. Die Abkürzung steht für Kopenhagen, Brüssel und Amsterdam, die Hauptstädte der Länder, aus denen die meisten Cobra-Künstler stammten.
1948 ließ er sich in Paris nieder. Für Corneille war die Cobra-Zeit vor allem durch Experimente geprägt. Kunst musste naiv und vor allem spontan sein. Den akademischen und intellektuellen Ansatz lehnten die Cobra-Künstler ab. Sie ließen sich vor allem von Kinderzeichnungen, primitiver Volkskunst und „Outsider Art“ – der Kunst psychisch kranker Künstler – inspirieren. Diese „naive“ Kunstform wird von Kunstkritikern als Reaktion auf die Schrecken und die Willkür des Zweiten Weltkriegs gesehen.